No presente trabalho policristais de cafeína anidra, foram investigados por experimentos de espectroscopia Raman, com variação dos parâmetros termodinâmicos temperatura e pressão. Nos experimentos variando-se a temperatura verificou-se que a cafeína anidra sofreu uma transição de fase estrutural em torno de 413 K, acompanhada pelo desaparecimento de três dos modos externos. O experimento de análise térmica confirma a transição de fase estrutural sugerida pelos experimentos de espectroscopia Ramam realizados a altas temperaturas. Nos experimentos de altas pressões pode-se observar uma transição de fase, em um intervalo de pressão compreendido entre 6,2 e 7,5 GPa, devido ao surgimento de uma banda de baixa energia. Para o intervalo de pressão entre 7,3 e 10,6 GPa os a evolução dos espectros Raman mostraram fortes indícios de perda da ordem de longo alcance o que foi interpretado como uma possível amorfização da amostra.
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