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Doktorarbeit / Dissertation aus dem Jahr 1993 im Fachbereich Chemie - Makromolekulare Chemie, Polymerchemie, Technische Universität Darmstadt (Unbekannt), Sprache: Deutsch, Abstract: Inhaltsangabe:Zusammenfassung:
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Weiterentwicklung von Brennstoffzellenelektroden, i.e.S. von Kathoden der phosphorsauren Brennstoffzelle sowie mit Untersuchungen zur System- und Betriebstechnik von Brennstoffzellen.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, alternative Materialien auf ihre Eignung als Katalysatorträger zu untersuchen und nach Möglichkeit daraus Elektroden mit verbessertem Leistungs- und Lebensdauerverhalten zu entwickeln. Es werden thermogravimetrische- und ggffls. elektrochemische Untersuchungen an Verbindungen verschiedener Stoffklassen auf ihre Eignung als Katalysatorträger für Kathoden der phosphorsauren Brennstoffzelle durchgeführt. Aus geeigneten Materialien werden Elektroden hergestellt und deren elektrochemisches- und Korrosionsverhalten im Vergleich zu kohlebasierten Elektroden untersucht. Von den untersuchten Elektroden zeigt u.a. eine WC-basierte Elektrode eine Leistungsstabilität über 2.000 h, obwohl nach dieser Zeit eine deutliche morphologische Änderung der WC-Partikel festzustellen war.
Ferner werden Einzelzellen im Betrieb als Wasserstofftransfereinheiten untersucht. Des weiteren werden Messungen an Einzelzellen zur Charakterisierung der Anode und der Gesamtzelle durchgeführt und die aus diesen Messungen für den Betrieb mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Restwasserstoffs errechneten Zellspannungen experimentell überprüft und bestätigt.
Weiterhin wird eine Phosphorsäure-Brennstoffzelle mit 2 kW Nennleistung charakterisiert und aus den erhaltenen Daten deren für die Verstromung von Reinwasserstoff optimierte Betriebsparameter als Funktion des Inertgasanteils des Wasserstoffs ermittelt. Die Abhängigkeit der Zellspannung vom anodenseitigen Umsatz und Inertgasanteil ist zu etwa 60 - 80 % auf eine Verschiebung des Gleichgewichtspotentials der Anode zurückzuführen. Der Restanteil der beobachteten Abhängigkeit geht mindestens zum Teil auf die Reaktionskinetik zurück. Die Kenntnis der Zellspannung als Funktion des anodenseitigen Umsatzes und Inertgasgehalts ermöglicht die Berechnung der Zellspannung für den Betrieb der Zelle mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Anodenabgases in Abhängigkeit von den gewählten Betriebsparametern. Der Systemwirkungsgrad für den Betrieb mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Anodenabgases wird anhand der gemessenen Abhängigkeit der Zellspannung von dem anodenseitigen Gasumsatz und dem Inertgasanteil modellmäßig berechnet. Das verwendete Modell ermöglicht die Bestimmung wirkungsgradoptimierter Betriebsparameter.
Inhaltsverzeichnis:Inhaltsverzeichnis:
Einleitung4
Geschichte der Brennstoffzellen6
Konstruktion phosphorsaurer Zellen6
Gasdiffusionselektrode6
Zellstapel (Stack)9
BZ-System10
Definition der Arbeitsziele12
Abhängigkeit der Kathodenkorrosion von den
Betriebsparametern und Untersuchung alternativer Katalysatorträger12
Experimentelle Untersuchungen zur Verstromung von H214
Experimentelle Untersuchungen zur H2-Separierung15
Grundlagen17
Prozesse und Wirkungsgrade17
Prozeßlaufdiagramme18
Wasserstoffoxidation19
Reaktionswege19
Kinetik der Wasserstoffoxidation20
Sauerstoffreduktion21
Reaktionswege21
Formalkinetik der Sauerstoffreduktion26
Der Durchtrittsfaktor und seine Temperaturabhängigkeit27
Zeitabhängigkeit der Kathodenkorrosion27
Alternative Materialien für die Kathode28
Einführung und Literaturübersicht28
Beständigkeit in H3PO428
Ergebnisse37
Materialtechnische Untersuchungen für alternative Kathodenmaterialien37
Untersuchungen zur chemischen Beständigkeit in H3PO437
Diskussion d...
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Weiterentwicklung von Brennstoffzellenelektroden, i.e.S. von Kathoden der phosphorsauren Brennstoffzelle sowie mit Untersuchungen zur System- und Betriebstechnik von Brennstoffzellen.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, alternative Materialien auf ihre Eignung als Katalysatorträger zu untersuchen und nach Möglichkeit daraus Elektroden mit verbessertem Leistungs- und Lebensdauerverhalten zu entwickeln. Es werden thermogravimetrische- und ggffls. elektrochemische Untersuchungen an Verbindungen verschiedener Stoffklassen auf ihre Eignung als Katalysatorträger für Kathoden der phosphorsauren Brennstoffzelle durchgeführt. Aus geeigneten Materialien werden Elektroden hergestellt und deren elektrochemisches- und Korrosionsverhalten im Vergleich zu kohlebasierten Elektroden untersucht. Von den untersuchten Elektroden zeigt u.a. eine WC-basierte Elektrode eine Leistungsstabilität über 2.000 h, obwohl nach dieser Zeit eine deutliche morphologische Änderung der WC-Partikel festzustellen war.
Ferner werden Einzelzellen im Betrieb als Wasserstofftransfereinheiten untersucht. Des weiteren werden Messungen an Einzelzellen zur Charakterisierung der Anode und der Gesamtzelle durchgeführt und die aus diesen Messungen für den Betrieb mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Restwasserstoffs errechneten Zellspannungen experimentell überprüft und bestätigt.
Weiterhin wird eine Phosphorsäure-Brennstoffzelle mit 2 kW Nennleistung charakterisiert und aus den erhaltenen Daten deren für die Verstromung von Reinwasserstoff optimierte Betriebsparameter als Funktion des Inertgasanteils des Wasserstoffs ermittelt. Die Abhängigkeit der Zellspannung vom anodenseitigen Umsatz und Inertgasanteil ist zu etwa 60 - 80 % auf eine Verschiebung des Gleichgewichtspotentials der Anode zurückzuführen. Der Restanteil der beobachteten Abhängigkeit geht mindestens zum Teil auf die Reaktionskinetik zurück. Die Kenntnis der Zellspannung als Funktion des anodenseitigen Umsatzes und Inertgasgehalts ermöglicht die Berechnung der Zellspannung für den Betrieb der Zelle mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Anodenabgases in Abhängigkeit von den gewählten Betriebsparametern. Der Systemwirkungsgrad für den Betrieb mit Reinwasserstoff unter Rezyklierung des Anodenabgases wird anhand der gemessenen Abhängigkeit der Zellspannung von dem anodenseitigen Gasumsatz und dem Inertgasanteil modellmäßig berechnet. Das verwendete Modell ermöglicht die Bestimmung wirkungsgradoptimierter Betriebsparameter.
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Einleitung4
Geschichte der Brennstoffzellen6
Konstruktion phosphorsaurer Zellen6
Gasdiffusionselektrode6
Zellstapel (Stack)9
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Definition der Arbeitsziele12
Abhängigkeit der Kathodenkorrosion von den
Betriebsparametern und Untersuchung alternativer Katalysatorträger12
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Experimentelle Untersuchungen zur H2-Separierung15
Grundlagen17
Prozesse und Wirkungsgrade17
Prozeßlaufdiagramme18
Wasserstoffoxidation19
Reaktionswege19
Kinetik der Wasserstoffoxidation20
Sauerstoffreduktion21
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Formalkinetik der Sauerstoffreduktion26
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Zeitabhängigkeit der Kathodenkorrosion27
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Einführung und Literaturübersicht28
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Ergebnisse37
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