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Les accumulateurs Li-ion comportant des matériaux d'électrode riches en lithium (HE-NMC), permettent de fournir des capacités spécifiques élevées. Celles-ci sont bien supérieures à celles des électrodes NMC standards, pouvant aller jusqu'à 275 mAh/g. Leur application pratique est encore limitée, en raison des problèmes d'interfaces liées aux potentiels élevées (E 4,5 V v.s Li+/Li). Cette étude permet de comprendre les modifications qui s'opèrent dans ces systèmes, en particulier à l'interface cathode/électrolyte et ainsi d'apporter des solutions par le développement d'électrolytes adaptés. Ces résultats montrent que les HE-NMC, génèrent au-delà de 4,5 V, des espèces oxygénées qui accompagnent la désinsertion des ions Li+. Ces processus redox complexes, sensibles à la température, au régime et au potentiel de charge, engendrent des transformations structurales 2D à 3D. Ces phénomènes interfaciaux sont responsables de la baisse des capacités et du plateau de décharge accompagnant l'augmentation des résistances du système. L'ajout d'additifs montre une nette amélioration des performances et de sa durée de vie en système demi-pile.