Récemment, une famille particulière de composés dans lesquels coexistent à la fois des espèces organiques et inorganiques est intensivement étudiée dans de nombreux laboratoires du monde. L'intérêt à ces matériaux dits " hybrides " est dû essentiellement à la combinaison des propriétés apportées, d'une part, par les molécules organiques et d'autre part, par celles du matériau inorganique. Dans ce même contexte, les propriétés physico-chimiques des composés hybrides élaborés dans cette thèse ont été caractérisés grâce à plusieurs techniques expérimentales, combinées avec des approches théoriques permettant de donner des informations structurales précises sur ces divers complexes moléculaires : leurs répartitions spatiales, leurs arrangements et leurs morphologies ainsi que la nature des liaisons reliant les différentes entités entre elles.