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Ce travail décrit dans un premier temps la synthèse de ligands donneurs-pi à base de (pyrrolo) tétrathiafulvalène (PTTF) et leur utilisation comme motif unitaire dans la construction d'architectures auto-assemblées de type polygones moléculaires, ou encore comme récepteurs moléculaires électroactifs. Dans un second temps, la préparation de récepteurs moléculaires pour la détection de cation en solution est décrite. Ces systèmes spécifiques sont issus de l'association du motif redox TTF et d'un site coordinant pyridyle, connectés par une jonction imine.