Les smectites sont des argiles gonflantes utilisées pour leurs capacités d'adsorption, d'étanchéité, de transport ou de liant. Ces propriétés sont inégales en fonction de la minéralogie et de la physico- chimie des suspensions. L'objectif de ce travail est de comprendre l'action des charges interfoliaires sur les structures en fonction de la concentration massiques de suspensions de smectites saturées par des cations monovalents (sodium), divalents (calcium) ou mixtes. Son originalité est de coupler des méthodes minéralogiques, physico-chimiques et des essais rhéométriques. A faible concentration, ce couplage permet d'évaluer les volumes occupés par les matériaux hydratés au sein des suspensions. A forte concentration, la structuration complexe des matériaux gélifs est étudiée par des essais de fluage-recouvrance, des essais d'oscillations et l'analyse fine des essais d'écoulement. L'étude de la thixotropie révèle l'existence de deux cinétiques de déstructuration/restructuration. Enfin l'expertise de différentes bentonites naturelles et industrielles permet d'explorer l'effet d'autres facteurs déterminants dans l'organisation du système argile-eau.