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Lithium-Ionen Batteriesysteme leiden unter elektrochemischen Degradations- und Ausfallmechanismen, die nur mit hohem Testaufwand abzusichern sind. Daher verfolgt diese Arbeit das Ziel, Prädiktionen des kalendarischen Kapazitätsverlustes und der Druckentwicklung auf Zell- und Systemebene zu verbessern. Eine fundamentale Inkonsistenz semi-empirischer kalendarischer Alterungsmodelle konnte aufgrund theoretischer Überlegungen aufgelöst werden, indem der Einfluss der initialen Anodendeckschicht berücksichtigt wird. Ein neuartiges Validierungskonzept, welches durch maschinelles Lernen inspiriert wurde, konnte die dadurch verbessere Prognosefähigkeit gegenüber der Literatur aufzeigen. Das Verhalten von Einzelzellen in repräsentativer Modulverspannung konnte auf einer neuen aktiv geregelte Zellpresse untersucht werden und schuf grundlegendes Verständnis. Die Presse ermöglichte damit die Systemmodellierung der Druckentwicklung, deren detaillierte Parametrisierung und die Messung des Gasverdrängungsdruckes von laminierten Zellen. Durch die Messung der Druckentwicklung in Alterungsversuchen von Modulen konnte die Modellprädiktion auf Systemebene erfolgreich für Moduldesigns validiert werden.